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碳化硅晶體結(jié)構(gòu)

作者:海飛樂技術(shù) 時間:2018-06-25 21:16

  SiC是Si和C的唯一穩(wěn)定化合物,其理化性質(zhì)有許多獨(dú)特之處。SiC晶體是目前所知最硬的物質(zhì)之一,其硬度在20℃時高達(dá)莫氏9.2-9.3,僅次于金剛石(10)、立方BN(9.5)和BC(9.36);它又是一種化學(xué)性能十分穩(wěn)定的材料,在1500℃下幾乎不受任何實(shí)驗室溶劑的刻蝕;SiC在常壓下不能熔化,加熱至2300℃左右即升華。碳化硅的另一重要特點(diǎn)是具有多種同素異構(gòu)體( polytypes,或稱同質(zhì)異型體)。
 
  理論上,碳化硅有無窮多種不同的結(jié)晶形態(tài),迄今為止已觀察到的同質(zhì)異晶形態(tài)( polymorphism)就有200余種(一說170余種)。但所有這些同素異構(gòu)體中只有一種屬于立方晶系,即具有類似于砷化鎵晶體結(jié)構(gòu)的閃鋅礦型3C-SiC,亦稱β-SiC。其他同素異構(gòu)體皆屬六方晶系,其晶體結(jié)構(gòu)或為六方體( Hexagonal)型,或為菱面六方體( Rhombohedral)型,分別用數(shù)字加字母H和R表示,例如6H-SiC、15R-SiC等。3C-SiC以外的所有SiC同素異構(gòu)體統(tǒng)稱α-SiC。在碳化硅晶體結(jié)構(gòu)的這種命名方式中,字母代表的是晶體結(jié)構(gòu)的類型,字母前的數(shù)字代表一個堆垛周期中包含的雙原子層的數(shù)目。
 
  盡管結(jié)晶碳化硅有這么多的同質(zhì)異型體,但其結(jié)構(gòu)規(guī)律并不十分復(fù)雜。所有這些同素異構(gòu)體都可看成是由一種基本結(jié)構(gòu)完全相同的正四面體型硅-碳雙原子層堆垛而成,區(qū)分各種同素異構(gòu)體的唯一依據(jù)就是這些雙原子層的堆垛次序。
 
  碳化硅是非常典型的共價鍵化合物,共價鍵成分占88%,離子鍵只占12%。在它的任何一種結(jié)晶形態(tài)中,每一個碳原子都被4個硅原子緊密包圍著,每一個硅原子也都被4個碳原子緊密包圍著。每個原子與其四個最近鄰一起通過很強(qiáng)的SP3共價鍵結(jié)合成一個正四面體。兩個最近鄰原子之間的中心距為0.189mm。在構(gòu)造各種碳化硅同素異構(gòu)體模型的時候,無論是硅-碳原子雙原子層還是這些雙原子層的堆垛,都要服從這個基本規(guī)則,并且符合密堆積原則。
 
  眾所周知,單一種類原子的最密堆積方式是六角密集。在這種堆積方式下,同一層面的原子均勻分布在一個最小單元為正三角形的點(diǎn)陣中,形成兩種不同的原子間隙,一種間隙的尖角向下,另一種間隙的尖角向上,如圖1中字母a和b所示。為了實(shí)現(xiàn)最密的堆積,任何一層的原子必須與其相鄰原子層的間隙相對。這樣,一個參考原子層的上下兩個相鄰原子層只有兩種對準(zhǔn)方式:要么對準(zhǔn)同一種間隙,要么各對準(zhǔn)一種間隙;而其次近鄰原子層也只有兩種對準(zhǔn)方式:要么隔著近鄰原子層與其原子對原子、間隙對間隙,要么對準(zhǔn)其近鄰原子層空出的另一種間隙。這樣,在所有原子層的堆垛中存在、且只存在最多三種不同的對準(zhǔn)關(guān)系。如果我們分別用A、B和C來標(biāo)識這樣三種具有不同對準(zhǔn)關(guān)系的原子層面,即以A表示參考層及與其原子對原子、間隙對間隙的其他等價原子層,以B和C分別表示以原子對間隙b的原子層和以原子對間隙c的原子層,則整個密堆積空間中的所有密排面都可分別用這3個字母或其中的兩個來表示,從而寫出密排面的堆垛次序。顯然,最簡單的兩種堆垛次序是 ABCABC…和ABAB…。按 ABCABC次序堆垛起來的原子排列屬立方結(jié)構(gòu),如金剛石;按ABAB次序堆垛起來的屬六方結(jié)構(gòu),如金屬鋅。

面同種原子的密排 
圖1 面同種原子的密排
SiC雙原子層示意圖 
圖2 SiC雙原子層示意圖
 
  對碳化硅的原子排列,需要從Si-C雙原子層的堆垛順序,即將雙原子層作為一個整體的堆垛順序來考慮。Si-C雙原子層的基本結(jié)構(gòu)單元由3個Si原子和位于這3個Si原子圍成的正三角形之中心正上方的1個C原子構(gòu)成,如圖2下半部所示。這個單元的二維周期性延伸即構(gòu)成一個完整的Si-C雙原子層。其他各雙原子層也應(yīng)是Si原子在下、C原子在上,且由下面一層的C原子與上面一層的Si原子成鍵,將兩個雙原子層鍵合在一起。因而單就結(jié)構(gòu)單元的鍵合而言,就形成了如圖2所示的相向套構(gòu)在一起的兩個正四面體,即上面結(jié)構(gòu)單元的一個Si原子與下面結(jié)構(gòu)單元的3個Si原子和1個C原子構(gòu)成一個頂角朝上的正四面體;下面結(jié)構(gòu)單元的1個C原子則和上面結(jié)構(gòu)單元的3個C原子和1個Si原子構(gòu)成一個頂角朝下的正四面體。如果將下面的雙原子層作為參照層,則上面的雙原子層中的三個C原子是可以圍繞其對稱軸作剛性旋轉(zhuǎn)的,因而這些C原子在參照層的Si原子平面上的投影可有兩種不同的位置,分別如圖3中的三角標(biāo)志和方塊標(biāo)志所示。這就是說,雙原子層同樣可以按堆垛時的對準(zhǔn)關(guān)系標(biāo)識為A、B、C。按 ABCABC順序堆垛而成的即是閃鋅礦結(jié)構(gòu),就碳化硅而言即3C-SiC;按ABAB順序堆垛而成的即是纖鋅礦結(jié)構(gòu),對碳化硅面言就是2H-SiC。
雙原子層的種定位 
圖3 雙原子層的種定位
 
  對雙原子層的堆垛來說,除了相鄰兩層不可以同種原子相接而外,其他對準(zhǔn)關(guān)系都是有可能的。因而從理論上說,只要將AA、BB、CC這3種情況排除在外,在一個重復(fù)周期中包含任意多個A、B、C雙原子層的任意組合都是可能的。這將產(chǎn)生無數(shù)種同素異構(gòu)體,譬如2H-SiC、4H-SiC和6H-SiC等等,如圖4所示。在已經(jīng)觀察到的碳化硅同素異構(gòu)體中,最長的重復(fù)周期已達(dá)到594個雙原子層。
Si-C雙原子層的不同堆垛順序生成不同的同素異構(gòu)體 
圖4 Si-C雙原子層的不同堆垛順序生成不同的同素異構(gòu)體
 
  因為六方結(jié)構(gòu)的堆垛順序是ABAB,也即六方結(jié)構(gòu)的基本特征是每個雙原子層的兩個緊鄰層具有相同的對準(zhǔn)關(guān)系,因此,嚴(yán)格來說,α-SiC中只有堆垛順序為ABA、CBC、BAB這樣的對稱部分才屬于六方晶體。這就是說,除2H-SiC是100%的六方結(jié)構(gòu)以外,其他形式的α-SiC都只包含了部分六方結(jié)構(gòu)。對H系列的同素異構(gòu)體而言,一個堆垛周期中包含的雙原子層層數(shù)越多,其六方結(jié)構(gòu)的比例就越小。一些比較常見的碳化硅同素異構(gòu)體的名稱及其堆垛順序見表1。表中還對這此α-SiC列出了所含六方結(jié)構(gòu)的百分比。
表1 常見碳化硅同素異構(gòu)體的結(jié)晶類型、堆垛次序及禁帶寬度
常見碳化硅同素異構(gòu)體的結(jié)晶類型、堆垛次序及禁帶寬度 
  2H-SiC是所有碳化硅同素異構(gòu)體中原子密度最高、自由能最低的一種結(jié)晶形態(tài)。除此以外的其他同素異構(gòu)體都是結(jié)構(gòu)不大穩(wěn)定的亞穩(wěn)態(tài),在適當(dāng)溫度下會發(fā)生堆垛次序的重排,引起晶體結(jié)構(gòu)之間的轉(zhuǎn)變。在這些亞穩(wěn)態(tài)之間的轉(zhuǎn)變中,除3C-SiC向6H-SiC轉(zhuǎn)變的溫度高達(dá)2000℃外,其他同素異構(gòu)體的轉(zhuǎn)變溫度都不很高,有的低達(dá)400℃。
 
  盡管在所有碳化硅同素異構(gòu)體中的基本原子排列都具有Si-C正四面體位形,但若考慮到參考原子的次近鄰及其以外原子的相對位置,在2H-SiC與3C-SiC之間,同種原子的位置顯然是不等價的。而且在除2H-SiC以外的其他各種α-SiC,同素異構(gòu)體中,不但相互之間存在原子位置的不等價問題,每一種同素異構(gòu)體內(nèi)部的同種原子也存在位置不等價的問題,即既存在著立方型正四面體位置和六方型正四面體位置的差別,也存在著這兩種不等價位置在數(shù)量上的差別,譬如4H-SiC和6H-SiC的六方晶系型正四面體位置都是1,但立方型正四面體位置的數(shù)目則各為1和2,15R-SiC的這兩種位置數(shù)目則分別為2和3,而2H-SiC只有六方型正四面體位置,3C-SiC只有立方型正四面體位置。
 
  所有六方結(jié)構(gòu)百分比低于100%的α-SiC都跟2H-SiC一樣用4個密勒指數(shù)(h,k,l,m)來標(biāo)識晶面。按慣例,前3個密勒指數(shù)分別表示該晶面在互成120°角的三根共面基軸a1、a2、a3上的截距分別為a1/h、a2/h、a3/l,第4個密勒指數(shù)則表示該晶面在垂直于a1a2a3平面的c軸上的截距為c/m。




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